Il 28 febbraio 1879, contestualmente alla nomina di vescovo titolare di Oropo, divenne vescovo coadiutore di Ceneda. Resse la diocesi dal 27 marzo 1885 sino alla morte.
Nel suo periodo di episcopato, oltre alle questioni più strettamente pastorali, si trovò anche a vivere le principali emergenze del periodo (come la questione operaia, l'emigrazione, l'emergenza educativa), che affrontò con un'intensa attività di promozione sociale (asili), di responsabilizzazione del laicato (Azione Cattolica, Opera dei Congressi, Casse Rurali).
Nel territorio opitergino deve la sua notorietà per aver fondato nel 1889, con molto denaro del proprio patrimonio personale, un Collegio-Convitto dove realizzare l'attività educativa a favore della «povera gioventù», chiedendo poi a Leonardo Murialdo - fondatore dei Giuseppini, poi santificato - di aprire un'opera a Oderzo. Il Collegio Murialdino fu in seguito intitolato allo stesso vescovo Brandolini, che ricevette per il suo apostolato anche la cittadinanza onoraria da parte degli amministratori comunali.
Giovenale Dotta, Leonardo Murialdo, santo, Dizionario Biografico degli Italiani - Volume 64 (2005) | treccani.it/.../santo-leonardo-murialdo_Dizionario-Biografico
Su Leonardo Murialdo, fondatore della congregazione dei Giuseppini, si possono leggere i tre volumi biografici dedicatigli da Giovenale Dotta
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