Era pronipote dell'omonimo cardinale Girolamo Aleandro. A partire dal 1600, fu segretario dei cardinali Ottavio Bandini e Francesco Barberini, a Roma. Acquistò notorietà di poeta latino e italiano, e di insigne epistolografo. Scrisse, contro Tommaso Stigliani, una Difesa dell'Adone di Giambattista Marino che fu pubblicata postuma, in due parti, nel 1629 e nel 1630.
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